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图10 在不同脉冲条件下的催化剂AFM表征图11 催化剂不同电化学脉冲条件下的原位XPS表征4.原位同步辐射技术NatureCommunications:车买差点 Uncoveringnear-freeplatinumsingle-atomdynamicsduringelectrochemicalhydrogenevolutionreaction [5]国家同步辐射实验室姚涛教授课题组发展原位同步辐射吸收谱学技术,车买差点发现铂(Pt)单原子催化剂在电催化还原反应中的近自由演变的动力学行为,这种动力学演变极大促进了Pt单原子催化剂在广泛pH电解液中的析氢性能。电催化性能测试表明,儿被PcCu-Zn在-0.7Vvs.RHE下表现出对CO2-CO转化高选择性催化活性(88%)和0.39s-1的高周转频率(TOF),并且具有出色的稳定性。图14 催化剂结构表征:硬核遥控原子模型,硬核遥控XRD,TEM,同步辐射图15 不同原子模型催化剂理论计算反应步骤势垒图16 不同金属原子搭配种类的原位同步辐射表征参考文献:[1]MaWenchao,XieShunji,andZhangQinghong,ChengJun,WangYeandetc.ElectrocatalyticreductionofCO2 toethyleneandethanolthroughhydrogen-assistedC–Ccouplingoverfluorine-modifiedcopper,NatureCatalysis,2020,2520-1158[2] Li F.,Thevenon A,Rosas-Hernandez A.,Sinton D.,Agapie T.,Peters J.C.,Sargent E.H.,MoleculartuningofCO2-to-ethyleneconversion,Nature,2020,577(7791),509-513[3] Wang L.,Cui Y.,Meng X.,Gates B.C.,Xiao F.S.andetc.,SilicaacceleratestheselectivehydrogenationofCO2 tomethanoloncobaltcatalysts,NatCommun,2020,11,1,1033[4] Arán-Ais,RosaM.,Scholten,Fabian,Kunze,Sebastian,Rizo,Rubén,RoldanCuenya,Beatriz,TheroleofinsitugeneratedmorphologicalmotifsandCu(i)speciesinC2+ productselectivityduringCO2 pulsedelectroreduction,NatureEnergy,2020,5(4),317-325[5] Fang Shi,Zhu Xiaorong,Wei Shiqiang,Li Yafei,Yao Tao andetc.,Uncoveringnear-freeplatinumsingle-atomdynamicsduringelectrochemicalhydrogenevolutionreaction,NatCommun,2020,11(1),1029[6] Zhong H.,Ghorbani-Asl M.,Ly K.H.,Zhang J.,Ge J.,Krasheninnikov A.V.,Kaskel S.,Dong R.,Feng X.,Synergisticelectroreductionofcarbondioxidetocarbonmonoxideonbimetalliclayeredconjugatedmetal-organicframeworks,NatCommun,2020,11(1),1409本文由提琴蔷薇供稿。

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图1 氢助碳碳偶联反应机理示意图图2 F-Cu催化剂结构表征:SEM,TEM,XPS,XANES图3 卤族修饰Cu催化剂的电催化CO2还原性质测试图4 F-Cu(左)和Cu(右)催化剂原位红外光谱表征2.原位拉曼Nature:小姐MoleculartuningofCO2-to-ethyleneconversion [2]电催化CO2还原反应为降低温室效应,小姐提供可再生的电力提供了一种可持续的环境碳循环方法。该催化剂在具有气体扩散电极的流动电解池中,姐用截胡反应电流密度可达1.6Acm-2,姐用截胡C2+产物(主要为乙烯和乙醇)的法拉第效率高达80%,催化剂在40小时的测试过程中保持稳定,整体性能表现出实际应用潜力。

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